Forschung

 

Ultraschnelle Ladungsträgerdynamik in niedrigdimensionalen Heterostrukturen

Die ultraschnelle Dynamik von Ladungsträgern und deren Spins in Festkörpern spielt eine entscheidende Rolle bei vielen grundlegenden und technikrelevanten Phänomenen, von der Absorption der Energie von Licht in molekularen und anorganischen Halbleitern bis hin zur Spinfilterung an funktionellen Grenzflächen. In unserer Forschung untersuchen wir den Energie- und (Dreh-)Impulsdissipationsprozess von optisch angeregten Quasiteilchen im Energie- und Impulsraum auf der Femtosekunden- bis Pikosekunden-Zeitskala. Unsere Forschung liefert Grundlagen für die Gestaltung der spinabhängigen Materialeigenschaften auf ultraschnellen Zeitskalen durch optische Anregung.
Derzeit konzentrieren wir uns auf

 
  • Die Ausbildung und Umwandlung von Ladungstransfer- und Frenkel-Exzitonen in molekularen Materialien
  • Intersite- und Interlaysedr-Ladungs- uns Spintransferprozessen in molekularen und anorganischen 2D-Heterostrukturen
  • Impulsabhängigen Lebensdauern von Elektronen gefangen in periodischen Quantentopfen realisier durch 2D-metallorganischen porösen Netzwerkstrukturen

Für unsere Forschung verwenden wir zeit-, spin- und impulsaufgelöste Photoemissionsspektroskopie und Impulsmikroskopie. Für molekulare Systeme nutzen wir zusätzlich die Methode der Photoemissions-Orbital-Tomographie, um durch ihre charakteristischen spektroskopischen Signaturen im Impulsraum Einblicke in die räumliche Verteilung der emittierten Ladungsträger zu gewinnen.

Schematische Darstellung und Beispiel für Impuls-Mikroskopiedaten zur ultraschnellen Streuung von Ladungsträgern in einem Material mit einfachen parabolischen Bändern.

 

Die optische Anregung von niederdimensionalen Materialien kann zur Bildung verschiedener Exzitonen führen, die von Ladungstransfer- und Frenkel-Anregungen in molekularen Materialien bis hin zu intra- und interlayer-Exzitonen in 2D-Heterostrukturen reichen.

 

Ausgewählte Veröffentlichungen und Nachdrucke:

  • Revealing hidden spin polarization in centrosymmetric van der Waals materials on ultrafast timescales
    B. Arnoldi, S. L. Zachritz, S. Hedwig, M. Aeschlimann, O. L. A. Monti, and B. Stadtmüller
    Nat. Commun. 15, 3573, (2024)
  • Disentangling the multiorbital contributions of excitons by photoemission exciton tomography
    W. Bennecke, A. Windischbacher, D. Schmitt, J. P. Bange, R. Hemm, C. S. Kern, G. D’Avino, X. Blase, D. Steil, S. Steil, M. Aeschlimann, B. Stadtmüller, M. Reutzel, P. Puschnig, G. S. M. Jansen, and S. Mathias
    Nat. Commun. 15, 1804 (2024)
  • Coherent response of the electronic system driven by non-interfering laser pulses
    T. Eul, E. Prinz, M. Hartelt, B. Frisch, M. Aeschlimann, and B. Stadtmüller
    Nat. Commun. 13, 3324 (2022)
  • Time-resolved two-photon momentum microscopy—A new approach to study hot carrier lifetimes in momentum space
    F. Haag, T. Eul, P. Thielen, N. Haag, B. Stadtmüller, and M. Aeschlimann
    Review of Scientific Instruments 90, 103104 (2019)
  • Strong modification of the transport level alignment in organic materials after optical excitation
    B. Stadtmüller, S. Emmerich, D. Jungkenn, N. Haag, M. Rollinger, S. Eich, M. Maniraj, M. Aeschlimann, M. Cinchetti, and S. Mathias
    Nat. Commun. 10, 1470 (2019)

 

 

Ultraschnelle Magnetisierungsdynamik

Die Kontrolle der Spinzustände kondensierter Materie ist eine entscheidende Voraussetzung für die Realisierung neuartiger Konzepte in der Informationstechnologie. In unserer Forschung legen wir den Grundstein für solche Bemühungen, indem wir uns auf die ultraschnelle Magnetisierungsdynamik magnetischer Materialien nach optischer Anregung mit Femtosekunden-Lichtimpulsen konzentrieren. Unser Ziel ist es, die mikroskopischen Prozesse aufzudecken, die die ultraschnelle Magnetisierungsdynamik steuern, und neue Wege zur Kontrolle der Erzeugung spinpolarisierter Ladungsträger in diesen Materialien zu identifizieren.

Derzeit konzentrieren wir uns auf

  • Optisch induzierter Spin-Transfer zwischen verschiedenen Gitterplätzen und Schichten in ferromagnetischen Legierungen und metallorganischen Hybridstrukturen
  • Ultraschnelle Magnetisierungsdynamik in kompensierten Magneten, d. h. in Antiferromagneten und Altermagneten 

Für unsere Forschung kombinieren wir zeit-, spin- und impulsaufgelöste Photoemissionsspektroskopie mit ultraschnellen magnetooptischen Experimenten, um komplementäre Einblicke in die ultraschnelle spinabhängige Materialreaktion der Magnete nach optischer Anregung mit fs-Lichtpulsen zu erhalten.

 

 

 

 

 

Die Wechselwirkung von Femtosekunden-Lichtpulsen mit magnetischen Materialien führt zu einem Verlust der magnetischen Ordnung im Sub-ps-Zeitbereich. Dieser Verlust der magnetischen Ordnung kann mithilfe magneto-optischer Pump-Probe-Techniken in Echtzeit überwacht werden.
Optisch induzierte Ladungstransferprozesse zwischen verschiedenen Gitterplätzen und Schichten in austauschgekoppelten metallorganischen Hybridstrukturen können zu vorübergehenden Veränderungen der magnetischen Ordnung in maßgeschneiderten magnetisch-molekularen Hybridstrukturen, aber auch in Magneten wie Antiferromagneten und Altermagneten führen [rechtes Bild adaptiert aus Phys. Rev. X 12, 040501 (2022)].

 

Ausgewählte Veröffentlichungen und Nachdrucke:

  • All optical excitation of spin polarization in d-wave altermagnets
    M. Weber, S. Wust, L. Haag, A. Akashdeep, K. Leckron, C. Schmitt, R. Ramos, T. Kikkawa, E. Saitoh, M. Kläui, L. Šmejkal, J. Sinova, M. Aeschlimann, G. Jakob, B. Stadtmüller, H. C. Schneider
    arXiv:2408.05187; https://doi.org/10.48550/arXiv.2408.05187
  • Observation of time-reversal symmetry breaking in the band structure of altermagnetic RuO2
    O. Fedchenko, J. Minár, A. Akashdeep, S. W. D’Souza, D. Vasilyev, O. Tkach, L. Odenbreit, Q. Nguyen, D. Kutnyakhov, N. Wind, L. Wenthaus, M. Scholz, K. Rossnagel, M. Hoesch, M. Aeschlimann, B. Stadtmüller, M. Kläui, G. Schönhense, T. Jungwirth, A. B. Hellenes, G. Jakob, L. Šmejkal, J. Sinova, H.-J. Elmers
    Sci. Adv. 10, eadj4883 (2024)
  • Control of transport phenomena in magnetic heterostructures by wavelength modulation
    C. Seibel, M. Weber, M. Stiehl, S. T. Weber, M. Aeschlimann, H. C. Schneider, B. Stadtmüller, B. Rethfeld
    Phys. Rev. B 106, L140405 (2022)
  • Ultrafast spin transfer in ferromagnetic alloys
    M. Hofherr, S. Häuser, P. Tengdin, S. Sakshath, H. T. Nembach, S. T. Weber, J. M. Shaw, T. J. Silva, H. C. Kapteyn, M. Cinchetti, B. Rethfeld, M. M. Murnane, D. Steil, B Stadtmüller, S. Sharma, M. Aeschlimann, S. Mathias
    Sci. Adv. 6 eaay8717 (2020)
  • Band structure evolution during the ultrafast ferromagnetic-paramagnetic phase transition in cobalt
    S. Eich, M. Plötzing, M. Rollinger, S. Emmerich, R. Adam, C. Chen, H. C. Kapteyn, M. M. Murnane, L. Plucinski, D. Steil, B. Stadtmüller, M. Cinchetti, M. Aeschlimann, C. M. Schneider, S. Mathias
    Sci. Adv. 3 (3), e1602094 (2017)

 

 

Spin-Funktionalitäten in molekularen Hybridstrukturen

Molekulare Materialien auf Oberflächen sind ein faszinierender Bausatz zur Steuerung von Spin-Funktionalitäten wie Spin-Filterung und Spin-Diffusion im Nanobereich. Die Steuerung solcher Spin-Funktionalitäten in molekularbasierten Hybridstrukturen erfordert jedoch ein tiefgreifendes Verständnis des empfindlichen Gleichgewichts zwischen intermolekularen sowie Molekül-Oberflächen-Wechselwirkungen, das sich typischerweise in der Anordnung der molekularen Superstrukturen widerspiegelt. In unserer Forschung konzentrieren wir uns daher auf den Zusammenhang zwischen der Effizienz von Spin-Funktionalitäten und der strukturellen Ordnung molekularer Hybridstrukturen.
Derzeit konzentrieren wir uns auf  

  • Chiralitätsinduzierte Spin-Filterung in chiralen Metall-Molekül-Hybridstrukturen
  • Spin-Polarisation von Oberflächenelektronen gefangen in periodischen Quantentöpfen in maßgeschneiderten metallorganischen Netzwerken
  • Spin-Filterung in unbeschichteten und passivierten magnetischen Metall-Molekül-Hybridstrukturen

Für unsere Untersuchungen kombinieren wir strukturelle Charakterisierungswerkzeuge wie Rastertunnelmikroskopie und die synchrotronbasierte Normalincidence-X-ray-Standing-Waves-Technik mit spinaufgelösten Elektronenspektroskopie-Werkzeugen, um einen umfassenden Überblick über die Wechselwirkungen und die entsprechenden Spin-Funktionalitäten in molekularen Hybridstrukturen zu erhalten.

 

 

Der durch Chiralität induzierte Spin-Filter-Effekt oder CISS-Effekt führt zu einer Spin-Filterung in chiralen Strukturen ohne magnetische Materialien oder Materialien mit großem Spin-Bahn-Effekt.

 

 

Die strukturellen Eigenschaften molekularer Hybridstrukturen können durch externe Parameter wie Temperatur, Interkalation oder Licht gesteuert werden.

Ausgewählte Veröffentlichungen und Nachdrucke:

  • Vectorial Electron Spin Filtering by an All-Chiral Metal–Molecule Heterostructure
    C. B. Viswanatha, J. Stöckl, B. Arnoldi, S. Becker, M. Aeschlimann, B. Stadtmüller
    J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 6244–6249
  • Observation of optical coherence in a disordered metal-molecule interface by coherent optical two-dimensional photoelectron spectroscopy
    M. Aeschlimann, T. Brixner, M. Cinchetti, M. Feidt, N. Haag, M. Hensen, B. Huber, T. Kenneweg, J. Kollamana, C. Kramer, W. Pfeiffer, S. Ponzoni, B. Stadtmüller, P. Thielen
    Phys. Rev. B 105, 205415 (2022)
  • Thermal-Driven formation of 2D Nanoporous Networks on Metal Surfaces
    L. Lyu, M. Mahalingam, S. Mousavion, S. Becker, H. Huang, M. Aeschlimann, B. Stadtmüller
    J. Phys. Chem. C 123, 26263-26271 (2019)
  • Spin- and Angle-Resolved Photoemission Study of the Alq3/Co Interface
    J. Stöckl, A. Jurenkow, N. Großmann, M. Cinchetti, B. Stadtmüller, M. Aeschlimann
    J. Phys. Chem. C 122 (12), 6585–6592 (2018)
  • Modifying the Surface of a Rashba-Split Pb-Ag Alloy Using Tailored Metal-Organic Bonds
    B. Stadtmüller, J. Seidel, N. Haag, L. Grad, C. Tusche, G. van Straaten, M. Franke, J. Kirschner, C. Kumpf, M. Cinchetti, M. Aeschlimann
    Phys. Rev. Lett. 117, 096805 (2016)

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