Forschung

 

Ultraschnelle Ladungsträgerdynamik in niedrigdimensionalen Heterostrukturen

Die ultraschnelle Dynamik von Ladungsträgern und deren Spins in Festkörpern spielt eine entscheidende Rolle bei vielen grundlegenden und technikrelevanten Phänomenen, von der Absorption der Energie von Licht in molekularen und anorganischen Halbleitern bis hin zur Spinfilterung an funktionellen Grenzflächen. In unserer Forschung untersuchen wir den Energie- und (Dreh-)Impulsdissipationsprozess von optisch angeregten Quasiteilchen im Energie- und Impulsraum auf der Femtosekunden- bis Pikosekunden-Zeitskala. Unsere Forschung liefert Grundlagen für die Gestaltung der spinabhängigen Materialeigenschaften auf ultraschnellen Zeitskalen durch optische Anregung.
Derzeit konzentrieren wir uns auf

 
  • Die Ausbildung und Umwandlung von Ladungstransfer- und Frenkel-Exzitonen in molekularen Materialien
  • Intersite- und Interlaysedr-Ladungs- uns Spintransferprozessen in molekularen und anorganischen 2D-Heterostrukturen
  • Impulsabhängigen Lebensdauern von Elektronen gefangen in periodischen Quantentopfen realisier durch 2D-metallorganischen porösen Netzwerkstrukturen

Für unsere Forschung verwenden wir zeit-, spin- und impulsaufgelöste Photoemissionsspektroskopie und Impulsmikroskopie. Für molekulare Systeme nutzen wir zusätzlich die Methode der Photoemissions-Orbital-Tomographie, um durch ihre charakteristischen spektroskopischen Signaturen im Impulsraum Einblicke in die räumliche Verteilung der emittierten Ladungsträger zu gewinnen.

Schematische Darstellung und Beispiel für Impuls-Mikroskopiedaten zur ultraschnellen Streuung von Ladungsträgern in einem Material mit einfachen parabolischen Bändern.

 

Die optische Anregung von niederdimensionalen Materialien kann zur Bildung verschiedener Exzitonen führen, die von Ladungstransfer- und Frenkel-Anregungen in molekularen Materialien bis hin zu intra- und interlayer-Exzitonen in 2D-Heterostrukturen reichen.

 

Ausgewählte Veröffentlichungen und Nachdrucke:

  • Revealing hidden spin polarization in centrosymmetric van der Waals materials on ultrafast timescales
    B. Arnoldi, S. L. Zachritz, S. Hedwig, M. Aeschlimann, O. L. A. Monti, and B. Stadtmüller
    Nat. Commun. 15, 3573, (2024)
  • Disentangling the multiorbital contributions of excitons by photoemission exciton tomography
    W. Bennecke, A. Windischbacher, D. Schmitt, J. P. Bange, R. Hemm, C. S. Kern, G. D’Avino, X. Blase, D. Steil, S. Steil, M. Aeschlimann, B. Stadtmüller, M. Reutzel, P. Puschnig, G. S. M. Jansen, and S. Mathias
    Nat. Commun. 15, 1804 (2024)
  • Coherent response of the electronic system driven by non-interfering laser pulses
    T. Eul, E. Prinz, M. Hartelt, B. Frisch, M. Aeschlimann, and B. Stadtmüller
    Nat. Commun. 13, 3324 (2022)
  • Time-resolved two-photon momentum microscopy—A new approach to study hot carrier lifetimes in momentum space
    F. Haag, T. Eul, P. Thielen, N. Haag, B. Stadtmüller, and M. Aeschlimann
    Review of Scientific Instruments 90, 103104 (2019)
  • Strong modification of the transport level alignment in organic materials after optical excitation
    B. Stadtmüller, S. Emmerich, D. Jungkenn, N. Haag, M. Rollinger, S. Eich, M. Maniraj, M. Aeschlimann, M. Cinchetti, and S. Mathias
    Nat. Commun. 10, 1470 (2019)

 

 

Ultraschnelle Magnetisierungsdynamik

Die Kontrolle der Spinzustände kondensierter Materie ist eine entscheidende Voraussetzung für die Realisierung neuartiger Konzepte in der Informationstechnologie. In unserer Forschung legen wir den Grundstein für solche Bemühungen, indem wir uns auf die ultraschnelle Magnetisierungsdynamik magnetischer Materialien nach optischer Anregung mit Femtosekunden-Lichtimpulsen konzentrieren. Unser Ziel ist es, die mikroskopischen Prozesse aufzudecken, die die ultraschnelle Magnetisierungsdynamik steuern, und neue Wege zur Kontrolle der Erzeugung spinpolarisierter Ladungsträger in diesen Materialien zu identifizieren.

Derzeit konzentrieren wir uns auf

  • Optisch induzierter Spin-Transfer zwischen verschiedenen Gitterplätzen und Schichten in ferromagnetischen Legierungen und metallorganischen Hybridstrukturen
  • Ultraschnelle Magnetisierungsdynamik in kompensierten Magneten, d. h. in Antiferromagneten und Altermagneten 

Für unsere Forschung kombinieren wir zeit-, spin- und impulsaufgelöste Photoemissionsspektroskopie mit ultraschnellen magnetooptischen Experimenten, um komplementäre Einblicke in die ultraschnelle spinabhängige Materialreaktion der Magnete nach optischer Anregung mit fs-Lichtpulsen zu erhalten.

 

 

 

 

 

Die Wechselwirkung von Femtosekunden-Lichtpulsen mit magnetischen Materialien führt zu einem Verlust der magnetischen Ordnung im Sub-ps-Zeitbereich. Dieser Verlust der magnetischen Ordnung kann mithilfe magneto-optischer Pump-Probe-Techniken in Echtzeit überwacht werden.
Optisch induzierte Ladungstransferprozesse zwischen verschiedenen Gitterplätzen und Schichten in austauschgekoppelten metallorganischen Hybridstrukturen können zu vorübergehenden Veränderungen der magnetischen Ordnung in maßgeschneiderten magnetisch-molekularen Hybridstrukturen, aber auch in Magneten wie Antiferromagneten und Altermagneten führen [rechtes Bild adaptiert aus Phys. Rev. X 12, 040501 (2022)].

 

Ausgewählte Veröffentlichungen und Nachdrucke:

  • All optical excitation of spin polarization in d-wave altermagnets
    M. Weber, S. Wust, L. Haag, A. Akashdeep, K. Leckron, C. Schmitt, R. Ramos, T. Kikkawa, E. Saitoh, M. Kläui, L. Šmejkal, J. Sinova, M. Aeschlimann, G. Jakob, B. Stadtmüller, H. C. Schneider
    arXiv:2408.05187; https://doi.org/10.48550/arXiv.2408.05187
  • Observation of time-reversal symmetry breaking in the band structure of altermagnetic RuO2
    O. Fedchenko, J. Minár, A. Akashdeep, S. W. D’Souza, D. Vasilyev, O. Tkach, L. Odenbreit, Q. Nguyen, D. Kutnyakhov, N. Wind, L. Wenthaus, M. Scholz, K. Rossnagel, M. Hoesch, M. Aeschlimann, B. Stadtmüller, M. Kläui, G. Schönhense, T. Jungwirth, A. B. Hellenes, G. Jakob, L. Šmejkal, J. Sinova, H.-J. Elmers
    Sci. Adv. 10, eadj4883 (2024)
  • Control of transport phenomena in magnetic heterostructures by wavelength modulation
    C. Seibel, M. Weber, M. Stiehl, S. T. Weber, M. Aeschlimann, H. C. Schneider, B. Stadtmüller, B. Rethfeld
    Phys. Rev. B 106, L140405 (2022)
  • Ultrafast spin transfer in ferromagnetic alloys
    M. Hofherr, S. Häuser, P. Tengdin, S. Sakshath, H. T. Nembach, S. T. Weber, J. M. Shaw, T. J. Silva, H. C. Kapteyn, M. Cinchetti, B. Rethfeld, M. M. Murnane, D. Steil, B Stadtmüller, S. Sharma, M. Aeschlimann, S. Mathias
    Sci. Adv. 6 eaay8717 (2020)
  • Band structure evolution during the ultrafast ferromagnetic-paramagnetic phase transition in cobalt
    S. Eich, M. Plötzing, M. Rollinger, S. Emmerich, R. Adam, C. Chen, H. C. Kapteyn, M. M. Murnane, L. Plucinski, D. Steil, B. Stadtmüller, M. Cinchetti, M. Aeschlimann, C. M. Schneider, S. Mathias
    Sci. Adv. 3 (3), e1602094 (2017)

 

 

Spin-Funktionalitäten in molekularen Hybridstrukturen

Molekulare Materialien auf Oberflächen sind ein faszinierender Bausatz zur Steuerung von Spin-Funktionalitäten wie Spin-Filterung und Spin-Diffusion im Nanobereich. Die Steuerung solcher Spin-Funktionalitäten in molekularbasierten Hybridstrukturen erfordert jedoch ein tiefgreifendes Verständnis des empfindlichen Gleichgewichts zwischen intermolekularen sowie Molekül-Oberflächen-Wechselwirkungen, das sich typischerweise in der Anordnung der molekularen Superstrukturen widerspiegelt. In unserer Forschung konzentrieren wir uns daher auf den Zusammenhang zwischen der Effizienz von Spin-Funktionalitäten und der strukturellen Ordnung molekularer Hybridstrukturen.
Derzeit konzentrieren wir uns auf  

  • Chiralitätsinduzierte Spin-Filterung in chiralen Metall-Molekül-Hybridstrukturen
  • Spin-Polarisation von Oberflächenelektronen gefangen in periodischen Quantentöpfen in maßgeschneiderten metallorganischen Netzwerken
  • Spin-Filterung in unbeschichteten und passivierten magnetischen Metall-Molekül-Hybridstrukturen

Für unsere Untersuchungen kombinieren wir strukturelle Charakterisierungswerkzeuge wie Rastertunnelmikroskopie und die synchrotronbasierte Normalincidence-X-ray-Standing-Waves-Technik mit spinaufgelösten Elektronenspektroskopie-Werkzeugen, um einen umfassenden Überblick über die Wechselwirkungen und die entsprechenden Spin-Funktionalitäten in molekularen Hybridstrukturen zu erhalten.

 

 

Der durch Chiralität induzierte Spin-Filter-Effekt oder CISS-Effekt führt zu einer Spin-Filterung in chiralen Strukturen ohne magnetische Materialien oder Materialien mit großem Spin-Bahn-Effekt.

 

 

Die strukturellen Eigenschaften molekularer Hybridstrukturen können durch externe Parameter wie Temperatur, Interkalation oder Licht gesteuert werden.

Ausgewählte Veröffentlichungen und Nachdrucke:

  • Vectorial Electron Spin Filtering by an All-Chiral Metal–Molecule Heterostructure
    C. B. Viswanatha, J. Stöckl, B. Arnoldi, S. Becker, M. Aeschlimann, B. Stadtmüller
    J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 6244–6249
  • Observation of optical coherence in a disordered metal-molecule interface by coherent optical two-dimensional photoelectron spectroscopy
    M. Aeschlimann, T. Brixner, M. Cinchetti, M. Feidt, N. Haag, M. Hensen, B. Huber, T. Kenneweg, J. Kollamana, C. Kramer, W. Pfeiffer, S. Ponzoni, B. Stadtmüller, P. Thielen
    Phys. Rev. B 105, 205415 (2022)
  • Thermal-Driven formation of 2D Nanoporous Networks on Metal Surfaces
    L. Lyu, M. Mahalingam, S. Mousavion, S. Becker, H. Huang, M. Aeschlimann, B. Stadtmüller
    J. Phys. Chem. C 123, 26263-26271 (2019)
  • Spin- and Angle-Resolved Photoemission Study of the Alq3/Co Interface
    J. Stöckl, A. Jurenkow, N. Großmann, M. Cinchetti, B. Stadtmüller, M. Aeschlimann
    J. Phys. Chem. C 122 (12), 6585–6592 (2018)
  • Modifying the Surface of a Rashba-Split Pb-Ag Alloy Using Tailored Metal-Organic Bonds
    B. Stadtmüller, J. Seidel, N. Haag, L. Grad, C. Tusche, G. van Straaten, M. Franke, J. Kirschner, C. Kumpf, M. Cinchetti, M. Aeschlimann
    Phys. Rev. Lett. 117, 096805 (2016)

 

Tuning topologischer elektronischer Zustände mittels externem Druck

Die Untersuchung topologischer Phasen im Festkörper hat in den vergangenen Jahren großes Interesse geweckt. Prominente Beispiele sind Dirac und Weyl Halbmetalle, in denen lineare Bandkreuzungen und zugehörige Dirac/Weyl-Kegel nahe der Fermienergie EF auftreten. Interband-Übergänge in Dirac/Weyl Kegel führen zu einer charakteristischen Form des optischen Leitfähigkeitsspektrums: dieses folgt einem eindeutigem Potenzgesetz σ1(ω) ∝ ωd−2, abhängig von der Dimensionalität d der Dirac Fermionen. Unter den Dirac Materialien hat die Familie der Materialien mit Kagome-Gitter enorme Forschungsanstrengungen ausgelöst, da diese Materialien eine Fülle von interessanten Phasen und Phänomenen zeigen: flache Bänder, Dirac Zustände und van Hove Singularitäten in der elektronischen Bandstruktur, Ladungsdichtewelle- und unkonventionelle supraleitende Phasen, magnetische Ordnung, orbital-selective nematische Ordnung oder elektronische Nematizität, fraktionaler Quanten-Halleffekt, und Kondo-Effekt. Kagome Materialien sind daher ideal, um das Wechselspiel zwischen Geometrie, Topologie und elektronische Korrelationen sowie die Wechselbeziehung zwischen Ladungsdichtewelle und Supraleitung oder Magnetismus zu studieren.

 

Wir untersuchen auch Materialien LnSbTe (Ln = seltenes Erdelement) mit Quadratnetzgittern, die bei tiefen Temperaturen einen magnetischen, topologischen nodal-line Halbmetall-Zustand beinhalten. Geeignete Substitution und Leerstellen-Konzentration führen zu struktureller Verzerrung und der Ausbildung von Ladungsdichtewellen in LnSbxTe2−x−Verbindungen. Diese ermöglichen ein elektronisches Band-Engineering und können neue topologische Phasen hervorrufen.

 

Zur Charakterisierung der Gitter- und Ladungsdynamik der Dirac-Materialien verwenden wir die Infrarot- und Ramanspektroskopie. Kombiniert mit externem Druck, erzeugt durch Diamantstempeldruckzellen, können wir die optische Antwort während der Änderung der elektronischen Bandbreite verfolgen, was druckinduzierte elektronische und strukturelle Phasenübergänge sichtbar werden lässt.

Schema einer Diamantstempeldruckzelle, mit detaillierter Ansicht der Probenkammer (links) und elektronische Bandstruktur eines topologischen Materials (ZrSiS) mit Dirac-Kegeln nahe der Fermienergie. Mögliche Charakterisierungsmethoden (Transport, optische Spektroskopie, ARPES) sind veranschaulicht (rechts).

 

 

 

 

Ausgewählte Publikationen und Nachdrucke:

  • Optical anisotropy of the kagome magnet FeSn: dominant role of excitations between kagome and Sn layers
    J. Ebad-Allah, M.-C. Jiang, R. Borkenhagen, F. Meggle, L. Prodan, V. Tsurkan, F. Schilberth, G.-Y. Guo, R. Arita, I. Kézsmárki, C. A. Kuntscher
    Phys. Rev. B 109, L201106 (2024)
  • Optical signatures of type-II Weyl fermions in the noncentrosymmetric semimetals RAlSi (R = La, Ce, Pr, Nd, Sm)
    J. Kunze, M. Köpf, W. Cao, Y. Qi C. A. Kuntscher
    Phys. Rev. B 109, 195130 (2024)
  • Pressure-induced excitations in the out-of-plane optical response of the nodal-line semimetal ZrSiS
    J. Ebad-Allah, S. Rojewski, M. Vöst, G. Eickerling, W. Scherer, E. Uykur, R. Sankar, L. Varrassi, C. Franchini, K.-H. Ahn, J. Kuneš, C. A. Kuntscher
    Phys. Rev. Lett. 127, 076402 (2021)
  • Indications for Lifshitz transitions in the nodal-line semimetal ZrSiTe induced by interlayer interaction
    M. Krottenmüller, M. Vöst, N. Unglert, J. Ebad-Allah, G. Eickerling, D. Volkmer, J. Hu, Y. L. Zhu, Z. Q. Mao, W. Scherer, C. A. Kuntscher
    Phys. Rev. B 101, 081108(R) (2020)

 

Druckinduzierte Phasenübergänge in 2D van der Waals-Materialien

Van der Waals-Materialien mit schichtartiger Kristallstruktur zeigen eine Fülle interessanter physikalischer Eigenschaften und exotischer Phasen aufgrund von konkurrierenden Korrelationseffekten und Topologie, wie etwa Ladungsdichtewelle, Mott-Isolator, Supraleitung, antiferromagnetischer topologischer Isolator, Weyl Halbmetall und ferromagnetisches nodal-line Halbmetall. Des Weiteren bieten sie eine ideale Plattform zur Realisierung atomar dünner Kristalle mit einzigartigen Eigenschaften und exzellente Perspektive für neuartige Anwendungen. Für das Verständnis der physikalischen Eigenschaften dieser neuartigen 2D Kristalle sind die Charakterisierung und das Verständnis der Volumeneigenschaften wichtig als vorausgehender Schritt .

 

Ein entscheidender Aspekt für die physikalischen Eigenschaften von zweidimensionalen, schichtartigen Materialien ist die Wechselwirkung zwischen den Schichten. Insbesondere die Variation der Zwischenschicht-Wechselwirkung durch Änderung des Abstands zwischen den Schichten beeinträchtigt stark die physikalischen Eigenschaften von van der Waals-Materialien und induziert Phasenübergänge mit neuen, exotischen Phasen. Die systematische Untersuchung und das Verständnis des Einflusses der Zwischenschicht-Wechselwirkung auf die Ladungs- und Gitterdynamik in schichtartigen van der Waals-Materialien sind Ziele dieses Projekts. Äußerer Druck ist die effektivste Weise den Abstand zwischen den Schichten und somit die Zwischenschicht-Wechselwirkung kontrolliert zu tunen. Daher wenden wir im Rahmen dieses Projekts äußeren Druck an, um den Einfluss der Zwischenschicht-Wechselwirkung auf die optische Antwort von verschiedenen van der Waals-Materialien zu untersuchen.

 

Prominente Beispiele unserer Studie sind der topologische Isolator MnBi2Te4, der Ferromagnet CrGeTe3 und die Typ II-Weyl Halbmetalle (Nb,Ta)IrTe4.

 

 

 

 

Illustration der druckinduzierten Änderungen in van der Waals Materialien mittels Diamantstempel-Druckzellen. Die hohe Kompressibilität senkrecht zu den Schichten führt zu einer Reduktion der van der Waals-Lücke unter Druck.

 

 

Verhalten von CrGeTe3 unter hohem Druck: Optische Leitfähigkeit bei 25 K als Funktion des Drucks. Curie-Temperatur als Funktion des Drucks.

Ausgewählte Publikationen und Nachdrucke:

  • Near room-temperature ferromagnetism from double exchange in the van der Waals material CrGeTe3: evidence from optical conductivity under pressure
    J. Ebad-Allah, D. Guterding, M. Varma, M. Diware, S. Ganorkar, H. O. Jeschke, C. A. Kuntscher
    Phys. Rev. B 111, L140402 (2025)
  • Optical study of the charge dynamics evolution in the topological insulators MnBi2⁢Te4 and Mn⁢(Bi0.74⁢Sb0.26)2⁢Te4 under high pressure
    M. Köpf, S. H. Lee, Z. Q. Mao, C. A. Kuntscher
    Phys. Rev. B 109, 245124 (2024)

 

Synthese und Charakterisierung von Materialien mit starker Spin-Bahn-Kopplung

In den Pyrochlor-Iridate R2Ir2O7 (R = seltenes Erdelement, Y und Bi), die dreidimensionale Analogons der Kagome-Struktur darstellen, wurde das Auftreten neuartiger topologischer Phasen vorhergesagt. Das Pyrochlor-Gitter, bestehend aus einem Netzwerk aus Tetraedern, die über die Ecken miteinander verbunden sind, verursacht starke geometrische Frustration, welche konventionelle magnetische Ordnung unterdrückt und das Auftreten von unkonventionellen Grundzuständen favorisiert. In den vergangenen Jahren wurden Iridate intensive erforscht aufgrund des hier auftretenden Wechselspiels zwischen Coulomb-Wechselwirkung, Spin-Bahn-Kopplung, Kristallfeldaufspaltung und elektronischer Bandbreite, die alle vergleichbare Energieskalen besitzen. Deren empfindliche Balance induziert neuartige Phase und fördert die mögliche Realisierung des Quanten-Spinflüssigkeits-Grundzustandes. Insbesondere wurde eine Weyl-Halbmetall-Phase für die magnetischen Pyrochloriridate A2Ir2O7 (A = Y, Eu, Sm und Nd) in ihrem antiferromagnetischen Zustand mit all-in/all-out Spinordnung vorgeschlagen, die die Inversionssymmetrie erhält, jedoch die Zeitumkehr-Symmetrie bricht.

 

Wir verwenden die Fluss-Wachstums-Methode, um Einkristalle von Pyrochlor-Iridaten mit hoher Qualität zu erhalten. Die Kristalle werden mittels energiedispersiver Röntgenspektroskopie, dc elektrischem Transport, magnetischer Suszeptibilität, Wärmekapazität, Ramanspektroskopie und Infrarotspektroskopie charakterisiert.

 

Die Kristallsynthese erfolgt in enger Kollaboration mit Anton Jesche und Philipp Gegenwart, Experimentalphysik VI.

 

 

Experimentelles Phasendiagramm der Pryrochlor-Iridate R2Ir2O7, abgeleitet von Transport- und magnetischen Messungen und kubische Pyrochlor-Struktur von R2Ir2O7 mit R4O′ (türkis) und IrO (orange) Tetraedern, die über die Ecken miteinander verbunden sind.

 

 

Bilder von Einrkstallen der Pyrochlor-Iridate R2Ir2O7 zusammen mit anderen Iridaten R3IrO7 and IrO2.

Ausgewählte Publikationen und Nachdrucke:

  • Magnetic and transport properties in pyrochlore iridates (Y1-xPrx)2Ir2O7: The role of f-d exchange interaction and d-p orbital hybridization
    H. Kumar, K. C. Kharkwal, K. Kumar, K. Asokan, A. Banerjee, A. K. Pramanik
    Phys. Rev. B 101, 064405 (2020)
  • Optical Conductivity of metallic Pyrochlore Iridate Pr2Ir2O7: Influence of Spin-Orbit and Electron-Electron Interactions on the electronic structure
    H. Kumar, M. Köpf, P. Telang, N. Bura, A. Jesche, P. Gegenwart, C. A. Kuntscher
    Phys. Rev. B 110, 035140 (2024)

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